甲烷传感器
研究背景在家庭和工业环境中，对甲烷（CH4）的选择性检测对于环境健康以及人类安全至关重要。一方面，CH4是一种高影响力的人为温室气体，在过去的20年时间里，其全球变暖潜力是二氧化碳（CO2）的86倍。同时甲烷无色无味，在空气中的浓度约为5％至15％时，也具有急性爆炸危险。虽然通常使用气相色谱法和光学气体分析仪来监测环境CH4的水平，但是对于检测CH4的材料和检测方法的开发一直在研究中，其中包括电阻体，金属氧化物，光声器件以及电化学和热波传感器。尽管使用其中一些方法可以实现高灵敏度，但是通常也有选择性差，设备功耗高，工作温度高以及设备外壳昂贵且笨重的缺点，这些对于实时，高空间分辨率的现场测量来说是不切实际的。因此对于新的CH4传感技术，应该满足紧凑，便宜且在环境条件下或接近环境条件下具有便携性的特点。
创新点麻省理工学院的Timothy M. Swager 课题组提出了一种用于检测甲烷的化学电阻传感器。这一传感器是基于非共价功能化聚(4-乙烯基吡啶)(P4VP)的单壁碳纳米管(SWCNTs)，该碳纳米管能够通过P4VP配位将铂-多金属氧酸盐(Pt-POM) CH4氧化预催化剂掺入传感器。结果表明，SWCNT-P4VP-Pt-POM复合材料对CH4表现出ppm级的敏感性，对空气和时间的稳定性也很好，其中，在CH4氧化过程中产生的高价铂中间体被认为是所观察到的化学反应的来源。化学电阻器对CH4表现出比重烃如正己烷、苯、甲苯和邻二甲苯，以及气体，包括二氧化碳和氢气的选择性。此外，还演示了该传感器在使用一个简单的手持万用表检测CH4中的实用功能。
文章解析
图1. 在温和条件下用铂-多金属氧酸盐预催化剂有氧氧化甲烷以及本研究中报道的策略。SWCNT，单壁碳纳米管；POM，多金属氧酸盐。
图2. 器件制造示意图和化学电阻成分。(A)传感器制造和通过喷涂SWCNT-P4VP网络的逐步选择器结合(步骤1)，通过浸泡在[1-DMSO][SO3OCH3]溶液中的铂配位(步骤2)，以及通过浸泡在[H5PV2Mo10O40]溶液中的阴离子交换(步骤3)。(B) 单壁碳纳米管-P4VP-铂的表面形态。(C) 单壁碳纳米管-P4VP-铂-聚甲醛的表面形态。
图3. 甲烷传感和控制实验中的化学电阻性能。(A) 忽略选择元件的控制CH4传感实验与SWCNT-P4VP-Pt-POM的传感响应对比。(inset) SWCNT-P4VP-Pt-POM在空气含有0.5% CH4电导的平均变化(表示为ΔG/G0,%) (RH = 10±5%) (B) SWCNT-P4VP-Pt-POM对空气中0.5% CH4的三次重复120秒暴露的平均电导迹线。(C) SWCNT-P4VP-Pt-POM对空气(栗色)、干燥空气(灰色)或N2(蓝色)载气中不同CH4浓度的120秒暴露的化学电阻响应。(D)SWCNT-P4VP-Pt-POM对120秒暴露于空气中各种CH4浓度的化学抗性反应。阴影区域和误差线代表SDs(n = 4)；所有数据都是在室温下收集的。
图4. [1-Py][SO3OCH3]的合成及其与[H5PV2Mo10O40]的反应。
图5. 化学电阻选择性和稳定性研究。(A) 空气中各种干扰物的平均器件响应(定义为电导率的变化，ΔG/G0，%)为400 ppm。(B) 新制备和老化的SWCNT-P4VP-Pt-POM器件对空气中0.5% CH4的归一化平均响应。误差线代表SDs(n = 4)；所有数据都是在室温下收集的。
读后感 单壁碳纳米管是一种通用添加剂。由于其非凡的导电性能，在多种材料中具有潜在的应用价值，并且通过将其与其他金属粒子复合可以得到更多优异的性能。本文开发了一种CH4化学电阻传感器，由SWCNT-P4VP复合材料制成，该复合材料包含铂-多金属氧酸盐基CH4氧化预催化剂。化学电阻在室温空气中工作，对CH4具有极高的灵敏度，对较重的碳氢化合物和气体(如CO2和H2)具有选择性。同时展示了该设备可以与手持式万用表结合使用，突出了其在快速、廉价和便携式CH4检测方面的潜力。
【参考文献】
https://www.pnas.org/content/118/2/e2022515118
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